基于仿真切割的陶瓷晶粒三维形貌特征评价系统
【摘要】 本文通过仿真切割的方法建立晶粒三维空间形貌特征与其随机截面形貌参数之间的关系。在实际应用时，利用上述方法建立的关系，通过测量材料切面上的晶粒截面参数来查询其三维形貌特征。晶粒三维形貌特征的几何模型是基于特定晶体的生长习性而建立的，并考虑到因生长环境的不同而可能引起形状的变化，因而更接近特定的实际晶粒。晶粒截面各种参数均可通过界定晶粒截面边界来获得。
【关键词】 仿真切割； 三维形貌； 晶粒截面参数； 评价系统
An evaluation system of three?dimensional ceramic grain morphology
Abstract: The relationship between three?dimensional grain morphology characteristics and random cross?sectional parameters has been established based on the method of simulation slicing. In practical application, using the above mentioned relationship, three?dimensional grain morphology characteristics can be estimated by measuring cross?sectional parameters. The polyhedron models of different crystals are established by the crystal growth characteristics. At the same time, the model can be modified to adapt the changes of crystal shape in different growth conditions, which makes the model closer to the actual crystal shape. The various section parameters of crystals can be obtained by defining their boundaries in the cross?section.
Key words: simulation slicing； three?dimensional images； cross?sectional parameter； evaluation system
引言
由于多晶材料中晶粒的形状、大小及其分布等形貌特征是影响材料性能的重要因素，因此，探索评估材料中晶粒三维空间形貌特征的方法一直是材料学界努力的目标之一。目前，直接探测材料中晶粒形貌所采用方法包括：通过显微探针摄入样品内部以获取晶粒空间图像的层析X射线照相法(tomography)［1］；根据晶粒不同高度断面的图像合成晶粒三维空间形貌的系列切片法（serial sectioning）［2］；或者采用化学方法将材料中的晶粒分散成解离的晶粒，从而可对分散的单个晶粒进行观察和测量［3］。但是，这些方法或受限于仪器设备数量，或受限于太大的劳动强度，或者受限于分辨率的不足等，难于普遍应用［4, 5］。
通常采用的方法则是通过测量材料切面上晶粒截面形貌参数，经过统计分析，估算晶粒的三维空间形貌参数［5］。在评估晶粒三维尺寸方面，应用最广泛的是Mendelson提出的方法［6］，它是将切片上测量得到的晶粒平均随机截线长度，乘于1.56的校正系数，作为晶粒的三维平均尺寸。此方法是以假设晶粒形状呈棱长相同的十四面体、尺寸分布为呈偏差（δlnR）为0.33的对数正态分布为模型建立的，研究证明，晶粒形状、及晶粒尺寸分布对校正系数有很大的影响［5］。关于晶粒尺寸分布的表征，如果能够确定颗粒的形状为球形或接近球形，可采用有关［7］中介绍的方法，以期望获得较好的评估结果。但是，材料中的晶粒多为不同形状的多面体形态，因此不应简单地用评估球形颗粒的方法来评估呈多面体形状的晶粒尺寸的分布。对于晶粒形状，粗略的划分方法一般分为等轴状、片状或长柱状等，其形状多采用晶粒的二维截面参数来表示，例如用晶粒截面的长宽比（aspect ratio）的平均值来表示其形状［8］。
通过测量晶粒的二维截面参数获得其三维空间形貌特征的根本途径是建立起此两者的直接联系。本测量系统的核心及特点不是通过解析的方法，而是根据具体晶体的结晶习性来建立晶粒的三维几何多面体形态模型，然后对其进行仿真随机切割，得到其截面及其截面的统计参数，从而，可建立起晶粒三维空间形貌与其截面参数之间的对应关系。反过来，在实际应用中，根据所测截面参数，找出其所对应的三维形貌特征。
1 系统组成及工作原理
硬件系统由显微镜、磨平及抛光的被测试样、数码相机、图像采集卡及微型机组成。软件系统包括半自动晶粒截面图像采集分析软件、多面体颗粒仿真随机切割及数据统计软件，根据二维截面参数检索其三维形貌特征的数据查询软件。
系统的工作原理为，首先用“多面体颗粒仿真随机切割软件”切割根据晶粒结晶习性为特定晶体建立多面体，并统计与其对应的晶粒截面形貌参数，以建立反映二维截面参数和三维形貌特征参数的关系数据库，将此数据库置入本测量系统内，以备使用。通过显微成像设备、图像采集卡及半自动晶粒截面图像采集软件将材料切面显微图像读入计算机，并通过此软件得到晶粒截面形状参数、平均尺寸参数及尺寸分布参数。然后，通过三维形貌数据库检索系统，查询二维参数所对应的三维形貌特征。系统运行模式见图1。
图1 系统运行模式
2 计算机仿真切割子系统[*2]2.1 晶粒多面体几何模型的建立 多晶材料中单个晶粒的界面主要是那些习见晶面(Crystal Habits)组成，它们几乎和液体及气体中生长的晶体一样，不受周围晶粒的影响［4］。其主要原因是这些晶面具有较小的表面能，它们作为界面，可显著减小体系中总的表面能，E。E=∫γ(θ)dA，E为晶体界面的表面能，θ为晶向角，γ是θ的函数，可通过Wulff图来描述两者之间的关系。不同的θ指向不同的晶面。因此，晶面能较小的晶面具有较高的出现频率，晶体的界面主要由这些晶面组成。
例如，在SrTiO3陶瓷中，{100}和{111}晶面是晶粒常见的晶界，而｛100}表面能更低［9～11］，它作为晶界的频数是{111}的两倍［12］。而在MgAl2O3中，｛100｝和｛111｝晶面也是晶粒中常见的界面。只不过{111｝作为界面出现的频数要高于{100｝。这和天然生成的自由表面的尖晶石相一致［13］。Al2O3晶粒界面主要由｛0001｝，｛0112}和{1011｝{1120}晶面族构成，而{0001｝，{0112}出现的频率要远高于其它晶面［14,15］，因此发现，有些Al2O3陶瓷晶粒呈高径比不同的板状，其二维图像往往是呈长宽比不同的条状，测试显示其长边通常垂直于〈0001〉方向，其长边则为晶面{0001}在切面上的投影［14,8,16］。因此，可根据晶面作为晶界出现的频率，表征其基本的形态特征［4］。例如，SrTiO3和MgAl2O3晶粒应为由八面体和立方体单形围成的聚形一十四面体，但是在两者中｛100}和｛111}出现的频数不同，其十四面体的形态会有所变化。而Al2O3晶粒基本形状应为由{0001} {0112}晶面族围成的桶状。晶粒的形状除了受晶体结构、晶体表面能影响外，晶体生长的物质环境对晶粒的形状也有较大的影响。例如在Al2O3中加入TiO2和SiO2，如果SiO2的含量达到一定程度，由于TiO2的偏析作用，在{0001｝晶面上的Ti 4+含量较少，而在其侧面上（Edges of platelets）含量较大，因此，使得晶粒沿侧面方向生长较快，而沿〈0001〉方向生长较慢，使晶粒长成非等轴的扁平状形态［16］。而CaO的加入也有相同的效果，只是偏析作用使得CaO在{0001}面上分布较多，从而限制了此晶面在此方向上的生长［17］。BaTiO3的形状也随着Ti4+的过量及Ba2+的过量或过量的多少呈现不同的变化［18］。因此，系统在设计晶粒形状时，按照以晶粒的习见晶界确定晶粒的基本形状特征，并考虑到形状的不同变化，设计出可调节形状的几何模型。这种设计是针对特定晶体并根据此晶体固有特征而进行的，因此对特定晶体有更好的适用性。
2.2 晶粒多面体随机切割的数学模型的建立[*2]2.2.1 晶粒多面体的数学模型的建立 首先根据某种晶粒的习性界面建立其晶界发育程度可调控的几何模型，然后将晶粒的几何模型置于笛卡尔直角坐标系中，以表示晶粒几何模型中晶界、晶棱（晶粒界面的交线）和角项（多个晶面的交点）的方程和坐标位置，从而建立起此晶粒几何多面体的数学描述。
2.2.2 随机切面的建立
通常情况下，晶粒在材料中的取向和位置均是随机的，用于观测材料显微结构的切面也是随机选取的，因此，对于其中的每个晶粒来说，是否被切到，以及被切到的方位完全是随机的，也就是说，晶粒在切面上的投影（晶粒截面）是随机的。这样就要求系统建立起与之匹配的仿真切割系统。
前面已指出，几何多面体模型置于一笛卡儿直角坐标系统中，因此，此多面体几何模型具有了一定的取向。为获得此几何模型的随机截面，需要在同一坐标系中建立一个自由度为3的随机截面。本系统所选择的三个随机参数分别是：θ、ψ、γ（见图4）。其中，前两者确定随机截面的方向，后者确定随机切面在切割方向上距原点的距离。具体的说：θ为随机切面法线OP在XOY面上投影与x轴正向的夹角（与y轴的夹角则为（θ-π/2），其取值范 围为：0<θ<2π；ψ是直线OP与z轴正向的夹角，取值范围为：0 < ψ<π；γ随机切面距原点的距离，其值可根据颗粒模型的大小、形状等来设定。如果晶体存在几何中心，通常将其几何中心置于坐标系的原点，此时γ通常取0～R范围内的数值（R大于多面体外接球体的半径）。 若建立此空间坐标系统的任意随机切面，只要θ、ψ、γ在其取值范围内取随机数即可，这样便得到一个随机切面。随机切面方程表示为：sin(θ)cos(ψ)X＋sin(θ)sin(ψ)Y＋cos(θ)Z＝γ.将式中的系数进行下列代换：u＝sin(θ)cos(ψ)； v＝sin(θ)sin(ψ)；
w＝cos(θ)； D＝γ，得：uX＋vY＋wZ＝D. 图4 多面体颗粒的随机切割
2.2.3 多面体模型的随机切割
随机切割实际上是求取多面体在随机切面上投影的过程（图4）。图中颗粒为一等轴状Al2O3多面体颗粒模型，O?XYZ坐标系原点位于多面体的中心，随机切面与此颗粒位于相同的坐标系中，OP为随机切面的法线，Q为法线在随机切面上的出露点，ABCDE围成的阴影部分即为此切割颗粒在此随机切面上的投影，也即颗粒随机截面图形。在算法上，可以通过求解随机截面方程和多面体晶棱方程，得到随机截面与多面体晶棱的交点坐标，顺次连接这些坐标得到的多边形即是这一随机截面。在此基础上，还可以求取此截面的各种尺寸和形状的几何参数，如随机截线长度、截面面积及等面积圆相当径、圆形度、宽高比等。系统界面见图5。
图5 仿真切割系统界面
因此，通过对已知三维形貌特征多面体颗粒的随机切割，可以得到其随机截面，统计随机截面的参数值，则可建立三维形貌特征和随机截面参数之间的关系数据库。在实际应用中，通过测量材料切面上晶粒截面的参数，利用此方法建立的关系数据库来查询晶粒的三维形貌特征。
3 晶粒截面参数的半自动采集子系统[*2]3.1 晶粒截面形貌参数 晶粒截面形貌参数可通过显微镜测量材料试样的磨光面获得。在晶粒截面的尺寸参数中，随机截线长度由于在测量上的简易性，以及容易转化为其它体视学参数，因此在实际测量时较多地被采用。除此之外，实际被采用尺寸参数还包括晶粒截面的面积或等面积圆相当径等。在晶粒截面的形状参数中，对于等轴晶粒，可用圆形度（κsam）表示其接近圆的程度；对于非等轴晶粒，一般采用宽高比来描述晶粒偏离等轴的程度。这些参数的获取，可利用目镜中的测微尺或测量网格直接读取随机截线的尺寸或晶粒截面的面积。
通过一定数量晶粒的测量，就可以得到稳定的平均晶粒截面尺寸或截面尺寸的分布。除了这些参数外，根据需要，还可从截面上得到更多的参数。 图6 晶粒K随机截线长度
图5为一Al2O3陶瓷试样磨光面的扫描电镜照片的片断［19］图中测量尺为本文作者沿横向随机加入，按原照片的比例，1格长度约为2.5微米；K指字母所在晶粒。从图中我们可以读出此晶粒随机截线的长度。本系统采用的是既区别于直接读取数据的人工方法，又区别全自动图形分析方法的适合于陶瓷材料的手动测量和自动相结合的半自动图像分析方法。这种方法可减小前两者因人为因素、分辨率或灰度因素所造成的误差。
3.2 晶粒截面边缘线参数的获取
晶粒截面的各种参数均可通过界定晶粒截面边缘线的参数而获得，界定晶粒截面边缘线可通过捕获鼠标在边缘线拐点坐标的方法来实现（以图6中的颗粒K为例）。具体的方法为，从晶粒边缘的拐点A出发（图7），按下鼠标左键从而记录一下鼠标的起始位置坐标A(XA，YA），当鼠标向B点移动时随时显示鼠标位置与A点的连线，当鼠标移动到B点位置时，会显示A点与鼠标的连线与晶粒边缘线AB重合，此时按下鼠标，并记录下B点的坐标 B(XB，YB），并生成线段AB，依此，顺次记录下C、D、E、F、G、H的坐标C(XC，YC）、D(XD，YD）、E(XE，YE）、F(XF，YF)、G(XG，YG)、H(XH，YH），并画线以检验与对应晶粒边缘线是否重合。若不重合，则取消本次操作，重新界定。有些晶粒的生长可能受其周围晶粒的限制，边缘线并非直线，呈某种程度的弧线，在这种情况下，可在弧形晶粒边缘线上多取几个拐点（图8），以逼近此段弧形线段，拐点的数量视边缘线的弧度、长度等具体情况根据需要由用户而定。当获得晶粒的各拐点的坐标后，我们就得到了与晶界线拟合的多边形各角的坐标。这样，则可以以晶粒边缘拐点坐标为基本参数，来计算晶粒截面的其它各种形貌参数。以上操作是借助于计算机鼠标进行的手动界定边界，自动计算参数，因此我们称之为半自动图像分析，这对一于反射率较低而进行全自动图像分析困难的非金属体晶体更为适用。 图7 晶界线坐标的获取
图8 晶粒弧形边缘线的拟合 (a) 拟合效果; (b) 边缘线; (c) 拟合线
3.3 晶粒截面形貌参数的算法[*2]3.3.1 形状参数 ① 宽高比（Aspect Ratio）：以图5中晶粒K为例（以下同），拟合多边形中最长的两拐点连线即为晶粒截面的最长径Dmax(=HC）（图9），根据H、C坐标求得垂直此方向直线的斜率，以直线方程点斜式表示经各拐点且垂直HC直线方程，根据经各拐点直线方程和多边形各边线方程求出与边线的交点坐标，各拐点与对应交点连线的最长线段即为 D⊥max（=AA′），则宽高比为D⊥max/ Dmax= AA′/ HC。
图9 宽高比的算法
② 晶粒截面的圆形度：晶粒截面面积S=SABC+SACD+SADE+SAEF+SAFG+SAGH，面积相当径为DS=2S/π；拟合多边形的周长：L=LAB+LBC+ LCD+ LDE+ LEF+ LFG+ LGH+ LHA ，周长相当径为DL=L/π。圆形度为DS／DL。
从晶粒截面拐点坐标还可得到反映其形状的其它各种参数等。
3.3.2 尺寸参数
① 晶粒截面的随机截线长度：试样中的晶粒是随机分布的，其切面以及在显微镜上试样的放置也是随机的，因此在晶粒截面拟合多边形的最小外接圆上随机取一点并进行水平连线，交多边形两点，则两点之间的长度，即为晶粒截面的随机截线长度。这种测量方法与使用显微测量尺直接测量随机截线长度的方法有所不同，但结果是相同的。
图10 随机截线长度
② 面积相当径，其值即为计算晶粒截面园形度时的面积相当径DS。
图11 晶粒截面参数的采集及分析系统界面
上述方法得到的二维形貌参数，对某一颗粒来说其数值随机的，但对一定数量的晶粒截面形状参数和尺寸参数进行统计处理，或得到某参数的统计平均值，或得到此参数的频数分布（如尺寸分布）。利用这些参数以及“模拟切割子系统”所建立的二维参数和三维形貌特征参数的关系数据库，来查询所对应的三维形貌特征。例如，对不同“高径比”的Al2O3 多面体模型进行随机切割，建立氧化铝晶粒的“径高比”及其随机截面“宽高比”的对应关系。在测量中，统计Al2O3陶瓷中晶粒截面的平均“宽高比”值，通过由仿真切割所建立的宽高比和高径比的对应关系，来查询此宽高比所对应的径高比，从而判定出材料中晶粒的扁平程度。
4 结论
（1） 多晶材料中，不同晶体表现出不同的结晶习性，具有特有的形貌特征，其界面往往由表面能较小的晶面组成，而不同晶面作为界面的频数还受到添加物的影响，因此晶粒的形态还随物质组成的不同有所变化。据此，本系统针对不同晶体建立了与其结晶习性相统一并反映其形状变化的晶粒几何多面体。
（2） 对特定晶体设定形状参数（三维参数）的晶粒几何多面体进行仿真切割，得到其随机截面，从而获得随机截面的统计参数（二维参数），据此建立二维参数和三维参数的对应关系。
（3） 实际测量中，晶粒截面的各种参数通过界定晶粒截面边缘线拐点的坐标来计算，进而得到具有统计意义的能够反映晶粒界面特征的二维参数。通过此二维参数来查询由（2）所建立的二维参数和三维参数对应关系，得到晶粒的三维形貌特征。
【】
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